Dopo avere seguito una scuola di artigianato, mentre lavora segue – nel 1931-32 – dei corsi di disegno e pittura presso l'Università del lavoro di Charleroi. Nel 1936 sposa Annie Rodric, sorella di un compagno di studi. Lavora intanto come incisore, e nel 1935, a ventun anni, comincia a collaborare con La Croisade des enfants, dove gli viene chiesto anche di disegnare un "Tintin" per il periodico cattolico Le Croisé. Così nasce "Le dévouement de Jojo" (in La Semaine du Croisé dal n. 33 del 17 maggio 1936 al 26 settembre), seguito da "Les nouvelles aventures de Jojo" fino al 2 luglio 1939. Il fumetto è firmato Jijé, trascrizione fonetica delle iniziali JG (come la firma del "maestro" Hergé). Nel frattempo continua l'attività di incisore, illustrando tra l'altro i Cahiers Wallons (quaderni valloni), un mensile fondato dal padre. Nel 1938 l'editore Dupuis fonda il settimanale Spirou, e Gillain si propone per dei fumetti. Collabora con illustrazioni, finché l'anno seguente entra a far parte dello staff dando vita a Freddy Fred, una serie umoristico-avventurosa sulla scia di Tintin, apparso il 6 aprile 1939. Nel 1939, per il settimanale cattolico Les petits Belges, realizza la serie a fumetti "Blondin et Cirage". Arruolato nell'agosto del 1939, continua a spedire le sue tavole agli editori. Così per Spirou realizza Trinet et Trinette (1939-1941) e sostituisce Rob-Vel, catturato dai tedeschi, per le avventure di Spirou tra l'ottobre 1940 e il marzo 1941. Ed è nel 1941, sfollato con la famiglia a Bethléem (presso Dinant), che su richiesta di Pierre Matthews, genero dell'editore Dupuis, mette mano alla biografia a fumetti di Don Bosco, pubblicata in Spirou dal 6 febbraio 1941 al 24 dicembre 1942. Contemporaneamente riprende il personaggio dell'investigatore privato Jean Valhardi, creato da Jean Doisy. Nel 1954, dopo un lungo viaggio negli Stati Uniti, crea l'interessante western Jerry Spring, che interrompe nel 1967 per continuare sulle pagine di Pilote le avventure di Tanguy et Laverdure, abbandonati da Albert Uderzo che si dedicherà completamente ad Asterix. In seguito continua Barbe-Rouge (Barbarossa), il pirata creato nel 1959 da Jean-Michel Charlier e da Victor Hubinon, e soltanto nel 1974, sempre sulle pagine di Spirou, riprende le avventure di Jerry Spring, interrotte dalla sua morte avvenuta a Versailles (Francia) il 20 giugno 1980. Jerry Spring sarà continuato dieci anni dopo, nel 1990, da Franz (Franz Drappier) su testi di Festin (José-Louis Bocquet).
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